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論文

Urea-introduced ionic liquid for the effective extraction of Pt(IV) and Pd(II) ions

上田 祐生; 江口 綾乃; 徳永 紘平; 菊池 圭*; 杉田 剛; 岡村 浩之; 長縄 弘親

Industrial & Engineering Chemistry Research, 61(19), p.6640 - 6649, 2022/05

https://doi.org/10.1021/acs.iecr.2c00304
 被引用回数：1 パーセンタイル：11.64(Engineering, Chemical)

近年の世界的なカーボンニュートラルの潮流から廃電子機器などの二次資源からの白金族金属の効果的な分離・精製の向上が求められている。本研究では、Pt(IV)とPd(II)をpH変化のみで分離可能なウレア基を導入したイミダゾリウム型イオン液体(L1)を合成し、その抽出挙動を評価した。従来の有機溶媒-水抽出系におけるウレア型抽出剤では、Pt(IV)とPd(II)を同じpH領域で抽出してしまい、相互分離ができなかった。それに対し、本研究で合成したL1は、低pH領域ではPt(IV)選択性を、高pH領域ではPd(II)選択性を示した。UV-visおよびEXAFSスペクトルによる解析から、L1によるPt(IV)抽出では、外圏錯体を形成し、Pd(II)抽出では内圏錯体を形成していることが示された。さらに、従来の有機抽出系では第三相を生成するような高濃度のPt(IV)抽出後も、L1は第三相を生成することなくPt(IV)を抽出可能であった。

論文

Thermally stimulated liquid Na-CaCO$$_{3}$$ reaction; A Physicogeometrical kinetic approach toward the safety assessment of Na-cooled fast reactors

古賀 信吉*; 菊地 晋

Industrial & Engineering Chemistry Research, 61(7), p.2759 - 2770, 2022/02

https://doi.org/10.1021/acs.iecr.1c04773
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Engineering, Chemical)

In this study, we characterized the kinetic features of the thermally stimulated reaction of CaCO$$_{3}$$ with the liquid Na as a model process of the liquid Na-structural concrete reaction that possibly occurs under a postulated severe accident in a Na-cooled fast reactor. Two sampling conditions characterized by the dispersion of CaCO$$_{3}$$ powders in the liquid Na and the limited contact of liquid Na with the CaCO$$_{3}$$ pellet surface were applied to investigate the kinetics and physicogeometrical mechanism of the liquid Na-CaCO$$_{3}$$ reaction using differential scanning calorimetry (DSC) and morphological observations of the products. Under both sampling conditions, the exothermic liquid Na-CaCO$$_{3}$$ reaction started at the initial contact area of the reactants and proceeded while liquid Na penetrated CaCO$$_{3}$$ powder and pellet, exhibiting the apparent multistep reaction behaviors.

論文

Synergistic enhancement of the extraction and separation efficiencies of lanthanoid(III) ions by the formation of charged adducts in an ionic liquid

岡村 浩之; 水野 正義*; 平山 直紀*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

Industrial & Engineering Chemistry Research, 59(1), p.329 - 340, 2020/01

https://doi.org/10.1021/acs.iecr.9b04998
 被引用回数：15 パーセンタイル：56.79(Engineering, Chemical)

本研究では、イオン液体1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N])において2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)とトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を用いたランタノイド(III) (Ln(III))イオンのイオン液体協同効果抽出と抽出平衡を検討した。[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]においてHttaとTOPOを併用すると重Ln(III)イオン選択的な協同効果が発現し、Ln(III)イオン間の分離能が向上した。Htta-TOPO系におけるLn(III)の抽出種と抽出定数を三次元抽出平衡解析により求めた。その結果、Htta-TOPO系における重Ln(III)イオン選択的な協同効果は、[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]中におけるLn(tta)$$_{2}$$(TOPO)$$_{3}$$$$^{+}$$, Ln(tta)(TOPO)$$_{3}$$$$^{2+}$$などの疎水性の荷電付加物の形成に起因することが示された。

論文

Washing of uranyl nitrate hexahydrate crystals with nitric acid aqueous solution to improve crystal quality

中原 将海; 中島 靖雄; 小泉 務

Industrial & Engineering Chemistry Research, 51(46), p.15170 - 15175, 2012/11

https://doi.org/10.1021/ie3013067
 被引用回数：2 パーセンタイル：11.06(Engineering, Chemical)

Ceを含んだ硝酸ウラニル溶液を用いた洗浄試験では、母液に留まるCeは硝酸ウラニル六水和物結晶の表面に付着し、低HNO$$_{3}$$濃度の洗浄液による洗浄操作により除去できる傾向を示した。照射済高速炉燃料溶解液を用いた晶析試験では、液体不純物の除染係数は結晶洗浄操作により向上した。一方、固体不純物の除染係数は、数回の洗浄操作に伴い減少した。これは、硝酸ウラニル六水和物結晶が固体不純物よりもHNO$$_{3}$$溶液に溶けやすいことに起因するものと思われる。

論文

Extraction behavior of fission products with tri-${it n}$-butyl phosphate by countercurrent multistage extraction in a uranium, plutonium, and neptunium co-recovery system

中原 将海; 中島 靖雄; 小泉 務

Industrial & Engineering Chemistry Research, 51(40), p.13245 - 13250, 2012/10

https://doi.org/10.1021/ie3011287
 被引用回数：7 パーセンタイル：26.89(Engineering, Chemical)

核分裂生成物の抽出挙動を調べるために、U, Pu及びNp共回収システムにおいて遠心抽出器を用いた向流多段試験を行った。Npは、UとPu共にリン酸トリブチルにより回収できた。本試験結果において、Zrは低HNO$$_{3}$$濃度溶液により洗浄し、Tcは高HNO$$_{3}$$濃度溶液により除染された。他の核分裂生成物についてもこの抽出システムにおいて効率的に除染することができた。

論文

Simulation study on the distillation of hyper-pseudoazeotropic HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O mixture

Guo, H.*; 笠原 清司; 小貫 薫; Zhang, P.*; Xu, J.*

Industrial & Engineering Chemistry Research, 50(20), p.11644 - 11656, 2011/09

https://doi.org/10.1021/ie200448m
 被引用回数：21 パーセンタイル：54.41(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスはクリーンな大規模水素製造法の最も有望な候補の一つと考えられている。ISプロセスにおいて、HI蒸留は大量の熱量を必要とし、水素製造効率に大きく影響する。本研究では、擬共沸を超える濃度領域におけるHI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O混合物の蒸留シミュレーションを行い、効率的にHIを分離するための操作条件を検討した。まず、シミュレーションに用いる気液平衡物性データベースを実測データ文献値により検証した。ついで、操作型蒸留解析を行い、留出HI組成,蒸留塔段数,フィード供給段,操作圧,フィード組成が所要熱量などの性能に及ぼす影響を調べた。その結果、留出HI組成,蒸留塔段数,フィード供給段の最適条件を見いだすとともに、所要熱量に対する圧力の影響がフィード組成によって異なる傾向を示すことを明らかにした。

論文

Purification rate of uranyl nitrate hexahydrate crystal for transuranium elements on isothermal sweating phenomenon

中原 将海; 野村 和則; 小泉 務

Industrial & Engineering Chemistry Research, 49(22), p.11661 - 11666, 2010/11

https://doi.org/10.1021/ie1012097
 被引用回数：8 パーセンタイル：31.73(Engineering, Chemical)

硝酸ウラニル結晶の精製を目的とした静止系での発汗現象を用いた結晶精製試験を実施した。液体不純物として存在するCsと超ウラン元素の精製速度係数を評価した。これらの除染係数は、時間と共に増加したものの、240分後には概ね一定になることがわかった。

論文

An Electron-beam irradiation/catalytic oxidation system for purification of aromatic hydrocarbons/air mixture under practical gas-flow condition

箱田 照幸; 島田 明彦; 木村 敦; 田口 光正; 須郷 由美; 荒木 浩史*; Dally, E. B.*; 広田 耕一

Industrial & Engineering Chemistry Research, 49(12), p.5517 - 5522, 2010/05

https://doi.org/10.1021/ie100278k
 被引用回数：11 パーセンタイル：38.85(Engineering, Chemical)

当グループでは、電子ビーム照射による分解と固体触媒による酸化を組合せたVOC含有ガスの浄化技術の開発を進めている。本研究では、この技術の実用化を目指して、従来の照射技術では利用されてこなかった低反応性のオゾン(O$$_{3}$$)に着目し、このO$$_{3}$$を分解して活性酸素を生成できるMnO$$_{2}$$を併用した実規模ガス流量のVOC分解装置を用いて、トルエンやキシレンを同時に含む500m$$^{3}$$/hの空気について分解処理を行った。その結果、初期濃度が5ppmvの場合では9.3kGyの電子ビーム照射で42%の無機化率をMnO$$_{2}$$併用により100%に、初期濃度が10ppmvの場合では11kGyの照射で40%の無機化率を81%に向上できることを明らかにし、電子ビームと触媒の併用システムは実規模ガス流量条件においてもVOCの無機化に有効であることを実証した。

論文

Trimethylamine-modified lignophenol for the recovery of precious metals

Parajuli, D.; 広田 耕一; 井上 勝利*

Industrial & Engineering Chemistry Research, 48(23), p.10163 - 10168, 2009/11

https://doi.org/10.1021/ie801829w
 被引用回数：26 パーセンタイル：62.06(Engineering, Chemical)

トリメチルアミンを架橋リグノフェノールに固定して創製した4級アミン型吸着材を用いて、塩酸水溶液中のさまざまな金属イオン(Au(III), Pd(II), Pt(IV), Cu(II), Co(II), Fe(III), Ni(II), Zn(II))の吸着挙動について調べた。その結果、創製した吸着材はAu(III), Pd(II)及びPt(IV)に対して優れた選択性を示した。また、30, 50, 65$$^{circ}$$Cで吸着試験を行い、Au(III), Pd(II), Pt(IV)に対する吸着速度定数を求めるとともに、活性化エネルギーを算出した。さらに、これらの金属イオンに対する最大吸着能を明らかにした。

論文

Fibrous iminodiacetic acid chelating cation exchangers with a rapid adsorption rate

城 昭典*; Kugara, J.*; Trobradovic, H.*; 山部 和則*; 須郷 高信; 玉田 正男; 久米 民和

Industrial & Engineering Chemistry Research, 43(7), p.1599 - 1607, 2004/03

https://doi.org/10.1021/ie030146h
 被引用回数：28 パーセンタイル：67.22(Engineering, Chemical)

繊維状イミノジ酢酸キレート型陽イオン交換体はポリエチレンコートしたポリプロピレン単繊維とその不織布にポリクロロメチルスチレンを放射線グラフトした材料から合成した。得られた繊維状キレート材料の官能基密度と酸容量は単繊維と不織布でそれぞれ2mmol/gと4mmol/gであった。不織布材料を用いて二価のイオンの選択性を調べた結果、Mg(II)$$sim$$Ca(II)$$<$$Co(II)$$sim$$Zn(II)$$<$$Cd(II)$$sim$$Ni(II)$$<$$Pb(II)$$<$$Cu(II)の順になることがわかった。また、吸着容量はpH5でCa(II) 0.91mmol/g, Mg(II) 0.98mmol/g, Cd(II) 1.5mmol/g, Ni(II) 1.5mmol/g, Pb(II) 1.6mmol/g, Cu(II) 1.8mmol/gであった。三価のイオンではLa(III) 0.75mmol/g,Gd(III) 0.92mmol/g, Lu(III) 1.0mmol/gとなった。単繊維を用いたカラムモードでの評価では、Cu(II)について、破過容量は約1mmol/gで、空間速度が200~300h$$^{-1}$$まで変化が認められなかった。

論文

Application of electron beams for the treatment of VOC streams

廣田 耕一; 酒井 洋樹*; 鷲尾 方一*; 小嶋 拓治

Industrial & Engineering Chemistry Research, 43(5), p.1185 - 1191, 2004/03

https://doi.org/10.1021/ie0340746
 被引用回数：46 パーセンタイル：79.38(Engineering, Chemical)

電子ビーム技術はVOC処理として有望な方法である。この技術の実用化のため、その指標となる90%以上の分解処理に必要なエネルギー(吸収線量)を求めた。実験室レベルで20種のVOCに対して電子ビーム照射を行った結果、そのエネルギーは、化学構造に関係し、OHラジカルとの速度定数から推測できることがわかった。この結果をもとに仕様を決めて行ったコスト分析では、自己遮蔽型の電子加速器と反応器を1つのユニットにすることにより、電子ビーム処理システムの設備コストを低減できることを明らかにした。

論文

Reactions of sulfur dioxide with ammonia; Dependence on oxygen and nitric oxide

広田 耕一; J.Maekelae*; 徳永 興公

Industrial & Engineering Chemistry Research, 35(10), p.3362 - 3368, 1996/00

https://doi.org/10.1021/ie950560k
 被引用回数：17 パーセンタイル：72.42(Engineering, Chemical)

SO$$_{2}$$とNH$$_{3}$$の反応へのO$$_{2}$$(0-20%)及びNO(0-300ppm)の影響について、反応温度40-60$$^{circ}$$Cの範囲で実験を行った。その結果、O$$_{2}$$及びNOはこの反応を促進することが分かった。また、FT-IRによる反応生成物の分析結果より、O$$_{2}$$及びNOはSO$$_{2}$$を酸化し、肥料として使用可能な(NH$$_{4}$$)$$_{2}$$SO$$_{4}$$、すなわち硫安の生成も促進することが分かった。反応開始温度はO$$_{2}$$またはNOの存在下では、それらの濃度が高い程高温側へシフトすることも確認された。反応により生成するエアロゾルは反応温度が低い程、すなわちSO$$_{2}$$とNH$$_{3}$$の反応が進む程、その量及び粒径は多くそして大きくなったが、エアロゾルとして除去されたSO$$_{2}$$はほんの数%であり、残りは反応容器表面に吸着した。

論文

Effect of seawater temperature on uranium recovery from seawater using amidoxime adsorbents

関口 浩二*; 斉藤 恭一*; 小西 聡史*; 古崎 新太郎*; 須郷 高信; 信川 寿*

Industrial & Engineering Chemistry Research, 33(3), p.662 - 666, 1994/00

https://doi.org/10.1021/ie00027a025
 被引用回数：65 パーセンタイル：93.9(Engineering, Chemical)

放射線グラフト重合法を応用して、多孔性繊維にアミドキシム基を導入し、海水中の溶存ウランの捕集試験を進めた。日本近海には流速の大きい黒潮海流があるため、これと同様な模擬海流の試験を船に設置した吸着ブイで進めた。船による曳航速度を1m/secで10時間吸着試験を行った結果、船にブイを設置し、自然波力に放置した場合の6倍の吸着速度が得られた。同一海域でシーズン毎の海水温度と、ウラン吸着速度の影響を調べた結果、見掛けの活性化エネルギーは約20kcal/molと大きく、海水温度が1$$^{circ}$$C上昇するとウラン吸着速度が3倍向上することが明らかになった。

論文

Porous amidoxime-group-containing membrane for the recovery of uranium from seawater

斎藤 恭一*; 堀 隆博*; 古崎 新太郎*; 須郷 高信; 岡本 次郎

Industrial & Engineering Chemistry Research, 26(10), p.1977 - 1981, 1987/10

https://doi.org/10.1021/ie00070a007
 被引用回数：63 パーセンタイル：93.76(Engineering, Chemical)

多孔性のポリエチレンフィルムを基材にして、放射線グラフト重合法を適用して、海水ウラン採取に適したアミドキシム型多孔性膜を合成した。

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